Jan Sielk

FORSCHUNG:

Bei der Berechnung der Dynamik chemischer Reaktionen können Atomkerne oft als klassisch mechanisch zu behandelnde Teilchen angesehen werden. Mit dieser Näherung ist es jedoch nicht möglich Quanteneffekte, wie u. a. die Nullpunktsenergie, Tunneln oder Interferenzeffekte (z. B. verschiedener Reaktionswege), zu beschreiben. Daher ist es notwendig, Systeme mit Methoden der quantenmechanischen Dynamik zu behandeln, bei denen Quanteneffekte eine große Rolle spielen. Als Beispiel seien Protonenaustauschreaktionen, wie sie in der Biochemie häufig vorkommen, genannt. Ebenso lassen sich photochemische Prozesse mittels quantenmechanischer Dynamik besser beschreiben.

Der traditionelle Zugang zur Lösung der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung besteht in der Beschreibung der Kernschwingungswellenfunktion über Basis- oder Gitterdarstellungen in Form eines direkten Produktes. Hierbei skaliert der Aufwand für die Darstellung der Wellenfunktion (d. h. der Speicherbedarf) exponentiell mit der Anzahl der Freiheitsgrade (sog. “Fluch der Dimensionen”), wodurch traditionelle Wellenpaketbehandlungen auf wenige Freiheitsgrade beschränkt sind.

In einer adaptiven und lokalen Darstellung wird die Wellenfunktion nur in Bereichen durch eine Basis von (Gauß-) Funktionen wiedergegeben, in denen sie signifikant von Null verschieden ist. Somit skaliert die Darstellung nicht mehr exponentiell, so lange das Wellenpaket nicht in Richtung aller Freiheitsgrade delokalisiert ist. Durch intelligente Größenanpassung der entsprechenden Matritzen wird somit auch der Speicherbedarf erheblich reduziert. Außerdem ist es durch diesen Ansatz nicht mehr notwendig, das Potential im gesamten Konfigurationsraum zu kennen. Es genügt, das Potential nur in den Regionen on the fly zu berechnen, in denen die Koeffizienten der Wellenfunktionsbasis von Null verschieden sind, bzw. überhaupt existieren, wodurch weiter signifikant Rechenzeit gespart wird.

Koeffizienten am Rand werden auf ihre Größe untersucht...

Koeffizienten am Rand werden auf ihre Größe untersucht…

...und je nach Bedarf gelöscht oder hinzugefügt.

…und je nach Bedarf gelöscht oder hinzugefügt.

 

Im Rahmen der Promotion wird u. a. die Verallgemeinerung des existierenden Codes auf beliebig viele Dimensionen und die Implementierung des Ansatzes in das MRPROPA-Programmpaket (by Frank von Horsten) verwirklicht. Außerdem werden neue Basisfunktionen (interpolierende Gauß-Funktionen) und die Kollokationsmethode zur sparsamen Berechnung der Hamiltonmatrixelemente verwendet. So soll eine schnelle und speichersparsame Darstellung zur Wellenpaketpropagation erreicht werden. Nicht zuletzt werden die entwickelten Methoden auf reale Beispiele angewendet.



 

PERSÖNLICHE DATEN:


Nationaliät: deutsch
Geburtstag: 15.09.1980
Geburtsort: Frechen

AUSBILDUNG:


seit 02.2007 Wiss. Mitarbeiter im Arbeitskreis Prof. Bernd Hartke, Theoretische Chemie, CAU Kiel und Arbeiten zur Promotion “Quantenmechanische Reaktionsdynamik: Methodenentwicklung und Anwendungen”
09.2006 Diplom in Chemie
04.2006-09.2006 Diplomarbeit “Theoretische Untersuchungen zu Adsorptionsvorgängen an Zeolithoberflächen” im Lehrgebeit Theoretische Chemie von Prof. Arne Lüchow
03.2005-05.2005 Forschungsaufenthalt an der NTNU Trondheim, Norwegen, in der Gruppe von Assoc. Prof. Vassilia Partali
10.2001-09.2006 Chemiestudium (Diplom) an der Rheinisch-Westfälischen Technischen Hochschule (RWTH) Aachen
09.2000-07.2001 Zivildienst Heinz-Kühn-Seniorenzentrum Lechenich, Erftstadt
06.2000 Abitur
08.1997-06.1998 Austauschjahr in der Carbon High School, Price, Utah, USA.
08.1990-06.2000 Städtisches Gymnasium Lechenich, Erftstadt
08.1986-07.1990 Gemeinschaftsgrundschule Lechenich-Nord, Erftstadt

 

LEHRERFAHRUNG:


WiSe 2010/11 Übung im Modul “Einführung in die Computerchemie”
SoSe 2010 Übung zur Mathematik für Chemiker II
WiSe 2009/10 Übung im Modul “Einführung in die Computerchemie”
9/2009 Versuchsbetreuung im Praktikum zum Wahlpflichtfach Theoretische Chemie
SoSe 2009 Übung zur Mathematik für Chemiker II
WiSe 2008/09 Praktikum zum Wahlpflichtfach Theoretische Chemie
WiSe 2008/09 Übung zur Mathematik für Chemiker I
SoSe 2008 Übung zur Mathematik für Chemiker II
WiSe 2007/08 Übung zur Mathematik für Chemiker I
SoSe 2007 Übung zum Rechenkurs für Chemiker II
04/2004-02/2005 Studentische Hilfskraft in der Betreuung des physikalisch-chemischen Grundpraktikums für Chemiker und Nebenfächler

 

POSTER UND VORTRÄGE:


21.10.2010 Disputation:
Quantenmechanische Reaktionsdynamik: Methodenentwicklung und Anwendungen
9.2010 Besuch und Poster auf dem “Symposium für Theoretische Chemie 2010”, Münster
9.2009 Besuch und Poster auf dem “Symposium für Theoretische Chemie 2009”, Neuss
11.06.2009 Vortrag in unserer Arbeitsgruppe:
Tunnelaufspaltung in Wasserstoffperoxid mit Methoden der Wellenpaketdynamik
7.2008 Besuch und Poster auf der “American Conference on Theoretical Chemistry 2008”, Evanston, Il, USA
15.05.2008 Vortrag in unserer Arbeitsgruppe:
Adaptive Quantendynamik: Benchmark und Anwendungen in 2 und 3 Dimensionen
14.11.2007 Vortrag in unserer Arbeitsgruppe:
Orthonormale und interpolierende Gaußfunktionen als adaptive Basisfunktionen in der Quantendynamik
10.10.2007 Vortrag in der Arbeitsgruppe von Prof. Lüchow, RWTH Aachen
9.2007 Poster auf dem “Symposium für Theoretische Chemie 2007”, Saarbrücken
14.2.2007 Vortrag in unserer Arbeitsgruppe:
Theoretische Untersuchungen zu Adsorptionsvorgängen an Zeolithoberflächen
3.11.2006 Vortrag in der Arbeitsgruppe von Prof. Saalfrank, Universität Potsdam
2.11.2006 Vortrag in der Arbeitsgruppe von Prof. Sauer, Humboldt Universität Berlin
08.2006 Diplomvortrag in der Arbeitsgruppe von Prof. Lüchow, RWTH Aachen

 

PUBLIKATIONEN


O. Carstensen, J. Sielk, J.B. Schönborn, G. Granucci and B. Hartke, Unusual photochemical dynamics of a bridged azobenzene derivative, J. Chem. Phys. 2010133, 124305
J. Sielk, H.F. von Horsten, B. Hartke, and G. Rauhut, Wavepacket dynamics based on automatically generated multi-dimensional double minimum potential energy surfaces: calculation of vibrational tunneling splittings, Chem.Phys., in press (June 2010)
J.B. Schönborn, J. Sielk, and B. Hartke, Photochemical Ring Opening of Cyclohexadiene yielding Hexatriene: Quantum Wavepacket Dynamics on a Global ab initio Potential Energy Surface, J. Phys. Chem. A 2010114, 4036
J. Sielk, H.F. von Horsten, F. Krüger, R. Schneider and B. Hartke, Quantum-mechanical wavepacket propagation in a sparse, adaptive basis of orthogonal Gaussians with collocation: 2D and 3D examples, Phys. Chem. Chem. Phys. 200911, 462
J. Sielk, T. Wieland and A. Lüchow, Quantum chemical investigation of the adsorption of methanol on faujasiteJ. Molec. Struct. (Theochem), 2009919, 8
A. Houben, J. Sielk, J.von Appen and R. Dronskowski, Prediction and synthesis of the new quaternary nitride Ni0.5Rh0.5Fe3NZ. Anorg. Allg. Chem. 2006632, 2097